El profesor Xia Chuan de la Escuela de Materiales y Energía de la Universidad de Ciencia y Tecnología Electrónica de China publicó un artículo en Nature Chemistry
Recientemente, el profesor Xia Chuan de la Escuela de Materiales y Energía de la Universidad de Ciencia y Tecnología Electrónica de China publicó un artículo titulado "Síntesis general" en la revista de renombre internacional Nature Chemistry como primer autor y * ** Autor correspondiente del artículo de investigación sobre catalizadores de un solo átomo con alta carga de metal utilizando puntos cuánticos de grafeno. Este estudio desarrolló un conjunto de estrategias de síntesis universales para materiales de un solo átomo de metales de transición de alta carga, logrando una alta carga de átomos de metales de transición de hasta 40% en peso o 3,8% en peso, lo cual es una mejora con respecto a los materiales de un solo átomo reportados actualmente. carga atómica Varias veces o incluso docenas de veces.
Este trabajo se completó en colaboración con tres unidades: la Universidad de Ciencia y Tecnología Electrónica de China, Canadian Light Source y la Universidad Rice de Estados Unidos. El profesor Xia Chuan de la Escuela de Materiales y Energía es el primer autor y el autor correspondiente del artículo. El profesor Wang Haotian de la Universidad Rice en los Estados Unidos y el profesor Hu Yongfeng de Canadian Light Source son los autores correspondientes del artículo. El equipo colaborativo ha establecido una base sólida en los campos de la investigación de materiales electrocatalíticos y el diseño de reactores electroquímicos, y ha logrado resultados de investigación fructíferos.
Los materiales de un solo átomo de metales de transición tienen una utilización atómica extremadamente alta, estructuras electrónicas únicas y estructuras de coordinación claras y ajustables, y exhiben una excelente actividad en diversos procesos electrocatalíticos. Sin embargo, la densidad de los átomos metálicos en los materiales convencionales de un solo átomo es baja (generalmente menos del 5% en peso o 1% en peso), lo que limita en gran medida su rendimiento catalítico general y las perspectivas de aplicación industrial. Los materiales de un solo átomo de metales de transición son universales. Las estrategias de síntesis sexual son cruciales. Los procesos existentes "de arriba hacia abajo" y "de abajo hacia arriba" tienen grandes limitaciones para mejorar la carga de metal de materiales sintetizados de un solo átomo (Figura 1, a-b). Tomando como ejemplo átomos individuales sostenidos por materiales de carbono, el método "de arriba hacia abajo" existente crea defectos en la superficie del soporte del material de carbono y luego estabiliza los átomos individuales a través de los defectos. Sin embargo, la incapacidad de controlar con precisión el tamaño del defecto limita en gran medida el número de sitios de defecto y, cuando aumenta la carga de metal, se forman fácilmente grupos en sitios de defecto de gran tamaño. El método "de abajo hacia arriba" utiliza pirólisis y carbonización de precursores metálicos y orgánicos (como estructuras organometálicas, moléculas de porfirina metálica, moléculas pequeñas organometálicas) para obtener materiales de carbono cargados con átomos individuales de metal. Cuando la carga de metal es demasiado grande, no habrá suficiente espacio de aislamiento entre los átomos de metal, lo que dará como resultado la generación de grupos o partículas durante la pirólisis.
En vista de esto, el equipo desarrolló un método de preparación de material catalítico de un solo átomo (Figura 1c) que es diferente de los procesos "de arriba hacia abajo" y "de abajo hacia arriba" existentes para romper con el método único. -Restricciones de capacidad de carga de átomos. El equipo utilizó de forma innovadora puntos cuánticos de grafeno con una gran superficie específica y alta estabilidad térmica como sustrato de carbono, y los modificó con grupos -NH2 para que tuvieran una alta actividad de coordinación para los iones metálicos. Después de introducir iones metálicos, se puede obtener una red reticulada con iones metálicos como nodos y puntos cuánticos de grafeno funcionalizados como unidades estructurales. Finalmente, la pirólisis puede obtener materiales metálicos de un solo átomo con alta carga. En comparación con los métodos tradicionales de síntesis de catalizadores de un solo átomo "de arriba hacia abajo" y "de abajo hacia arriba", el método informado en este estudio no solo garantiza una alta dispersión durante el anclaje inicial de iones metálicos de alto contenido, sino que también inhibe eficazmente la pirólisis posterior. Aglomeración de átomos causada por la reconstrucción de sinterización del sustrato del proceso.
Varios métodos de caracterización, como XAFS y HADDF-STEM, han demostrado que los materiales catalíticos metálicos monoátomos soportados preparados mediante este método pueden garantizar la monodispersión de átomos metálicos y al mismo tiempo alcanzar niveles que superan con creces los niveles informados en el estudio. Literatura existente. Carga de metales. Utilizando este método, el equipo preparó con éxito un material catalítico de un solo átomo de Ir con una fracción de masa del 41,6 % (fracción atómica: 3,84 %) (Figura 2). Esta capacidad de carga es varias veces mayor que la capacidad de carga más alta de los átomos individuales de Ir. reportado en la literatura.
Además, esta estrategia de síntesis también es universal y se puede utilizar para preparar materiales catalíticos metálicos monoátomos de alta carga de otros metales nobles o no preciosos. Por ejemplo, en materiales a base de carbono, la carga de átomos individuales de Pt puede alcanzar hasta el 32,3% en peso, y la carga de átomos individuales de Ni puede alcanzar el 15% en peso (Figura 3).
Xia Chuan, profesora de la Escuela de Materiales y Energía de la Universidad de Ciencia y Tecnología Electrónica de China, es un joven talento nacional.
La dirección de la investigación es la electrocatálisis, la electrosíntesis y la biosíntesis electroquímica basada en nueva energía, y está comprometida a lograr ciclos energéticos y materiales equilibrados en carbono. Ha llevado a cabo investigaciones profundas y sistemáticas en la dirección característica de "síntesis in situ de combustibles líquidos y productos químicos básicos" y ha logrado resultados fructíferos en los campos del diseño de reactores y catalizadores. Ha publicado más de 50 artículos académicos y ha autorizado. 3 patentes estadounidenses, factor H 34, citadas más de 5200 veces. En los últimos cinco años, como primer autor/autor correspondiente, ha publicado más de 20 artículos en revistas nacionales y extranjeras de alto nivel como Science, Nat. Energy, Nat., Nat. Chem., 9 ESI. artículos muy citados, 2 artículos candentes.